隨著超快技術的發展，超快激光脈衝激發條件下的凝聚態物質的響應，即非平衡態湧現出來的新物理現象，引起了人們的廣泛注意。超快物質調控逐漸成為量子調控的新興研究方向。通過非平衡態的電聲耦合激發相干聲子調控材料中的鐵電、磁性、超導等性質以及探索新型超快信息處理方式等研究方向體現出巨大的潛力。然而，目前非平衡態下的電子-聲子耦合的微觀物理圖像依然不清楚。

過去人們對於光激發條件下材料中電子和聲子的演化的理解一般是基於雙溫模型或者相應的推廣模型。雙溫模型假設非平衡態下電子和聲子體系內部形成熱平衡，這樣就可以用一個有效溫度來描述兩者的演化以及它們互相之間的耦合。推廣的多溫模型和更一般的玻爾茲曼方程可以從第一性原理出發計算光激發下電子和聲子的演化，為理解光激發下非平衡態物理現象奠定了基礎。

然而，這些模型都是基於微擾論得到的基態情況下電聲耦合矩陣元，沒有考慮電聲耦合矩陣元在光激條件下的變化。如果想充分理解非平衡態下電聲耦合的具體物理圖像和它在非平衡態物理現象中所扮演的重要作用，必須定量地探究光激發條件下體系中電聲耦合矩陣元的變化以及相應的電子態和聲子態的演化。

圖1 光激發產生的電子-空穴對減弱了電子對聲子微擾運動的屏蔽，從而導致電聲耦合增

最近中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組博士生劉新豹和胡史奇在孟勝研究員的指導下，利用基於含時密度泛函理論的分子動力學方法，結合凍結聲子法定量地探究了光激發條件下典型二維材料二硫化鉬中相干聲子的產生和電聲耦合強度的變化（圖1）。

圖2 可見光照射下單層二硫化鉬中電子和聲子的激發及其隨時間的演化。

研究發現，光激發二硫化鉬中的聲子以聲子為主，並且光激發下模式的電聲耦合矩陣元會增大（圖2）。

圖3 光激發下聲子模式電聲耦合矩陣元的變化。

同時，聲子模式在光激發下出現了類似於電子摻雜時出現的聲子軟化現象，這說明光激發會影響體系中的介電屏蔽（圖3）。通過進一步分析，他們發現電聲耦合的增強是由於光激發誘導電子-空穴對導致體系中的電子對聲子微擾的屏蔽減弱導致的。

圖4 光激發下非平衡態電聲耦合主導的能量弛豫過程。

除此之外，該研究定量化地描述了光激發下體系中光激發載流子到晶格的能量弛豫速率隨時間的演化，建立起光激發條件下固體中非平衡態電聲耦合的清晰物理圖像（圖4）。

相關成果以“Calibrating Out-of-Equilibrium Electron–Phonon Couplings in Photoexcited MoS2”為題發表在Nano Letters上。該研究得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院先導專項和青年團隊計劃的資助。物理研究所SF10組博士研究生劉新豹和胡史奇為共同第一作者，孟勝研究員為通訊作者。

論文信息：X.B. Liu, S.Q. Hu, D.Q. Chen, M.X. Guan, Q. Chen, S. Meng. Calibrating Out-of-Equilibrium Electron-Phonon Couplings in Photoexcited MoS2. Nano Letters 22, 4800 (2022).

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